Ученые обнаружили скрытое электронное состояние

Исследования часто разворачиваются как многоэтапный процесс. Решение одного вопроса может спровоцировать появление еще нескольких, вдохновляя ученых идти дальше и смотреть на более широкую проблему с нескольких разных точек зрения. Такие проекты часто могут стать катализатором сотрудничества, которое использует опыт и возможности различных команд и учреждений по мере их роста.

На протяжении полувека ученые исследовали тайны 1Т-фазы дисульфида тантала (1T-TaS₂), неорганический слоистый материал с некоторыми интригующими квантовыми свойствами, такими как сверхпроводимость и волны зарядовой плотности (ВЗП).

Чтобы раскрыть сложную структуру и поведение этого материала, исследователи из Института Йозефа Стефана в Словении и Университета Париж-Сакле во Франции обратились к экспертам, использующим функцию парного распределения (PDF) в Национальном источнике синхротронного света II (NSLS-II). ), Центр научных исследований Министерства энергетики США (DOE), расположенный в Брукхейвенской национальной лаборатории Министерства энергетики США, чтобы узнать больше о структуре материала.

Хотя команда в Словении изучала подобные материалы на протяжении десятилетий, им не хватало конкретных структурных характеристик, которые мог предоставить PDF.

Результаты этого сотрудничества, недавно опубликованные в Природные коммуникации, выявил скрытое электронное состояние, которое можно было увидеть только с помощью зонда локальной структуры, такого как метод парной функции распределения. С более полным пониманием 1Т-ТаС₂электронного состояния, этот материал однажды может сыграть роль в хранении данных, квантовых вычислениях и сверхпроводимости.

Лучшая точка обзора обеспечивает лучший обзор

Когда ученые изучают материал, они иногда хотят увидеть, как расположены атомы на небольшом расстоянии (в масштабе 10 нанометров), а иногда они хотят увидеть, как закономерности в атомной структуре повторяются на большом расстоянии, например, в микрометровом масштабе. .

Разница между этими масштабами сравнима с рассмотрением нескольких разных зданий на одной улице и тем, как здания расположены в нескольких городских кварталах. Каждая из этих задач требует совершенно разной точки зрения. Изучая свойства материала, исследователи могут увидеть определенное поведение только на определенном масштабе длины.

«Мы проводим несколько типов измерений на луче», — объяснила ведущий научный сотрудник Милинда Абейкун. «Обычно мы используем порошковую рентгеновскую дифракцию (XRD) для характеристики дальнего порядка образца, но в этом материале мы подозревали сосуществование особенностей ближнего порядка, которые могли бы привести к его интересным свойствам, поэтому PDF был идеально подходит для такого рода структурной характеристики.

«На лучевой линии также имеется специализированное оборудование, такое как комбинированная установка криопотока и вентилятора горячего воздуха, что имело решающее значение для нас, чтобы обнаружить некоторые тонкие температурно-зависимые особенности этого материала в очень широком температурном диапазоне».

«У вас может быть материал, который выглядит как идеальная упорядоченная система на большом расстоянии при наблюдении с помощью XRD, но структурные отклонения в более коротком масштабе могут быть обнаружены при использовании PDF», — сказал Эмиль Бозин, ученый, возглавляющий исследования PDF в рамках Отдел физики конденсированных сред и материаловедения (CMPMS) Брукхейвенской национальной лаборатории и один из ведущих авторов этой статьи.

«Если бы мы не применили эту технику, мы бы не смогли увидеть, что на самом деле в системе существует скрытый ближний порядок, который не замечали все ранее использовавшиеся зонды. В этом есть важный локальный структурный аспект. «

1Т-ТаС₂: Многослойный материал, полный сюрпризов.

Дихалькогениды переходных металлов, или ДПМ, представляют собой класс материалов, состоящих из атомно тонких слоев. TMD содержат переходный металл, который находится между двумя слоями халькогенов, материалов, содержащих кислород, серу и селен. Каждый из этих материальных слоев имеет толщину всего один атом — одну миллионную толщину пряди человеческого волоса.

В случае 1Т-ТаС₂, тонкий слой тантала зажат между двумя слоями серы. Каждый материал имеет свою особую слоистую структуру, но когда слои объединяются, электроны взаимодействуют друг с другом в этой разной среде и создают новые свойства.

TMD изучаются на протяжении многих десятилетий, поскольку при охлаждении они демонстрируют захватывающие, но сложные ВЗП. CDW — это определенное упорядоченное расположение зарядов на дальнем расстоянии, которое может быть обусловлено различными факторами; в разных материалах TMD слои складываются по-разному. То, как структура упорядочивает себя, создает очень специфическую систему.

1Т-ТаС₂ особенный во многих отношениях. Как и другие TMD, она демонстрирует эту ВЗП, но в отличие от других, которые остаются металлическими, то есть хорошо проводят электрический ток, эта конкретная система фактически является изолирующей в своем состоянии ВЗП.

ВЗП — это квантовое явление, которое включает в себя движение электронов, образующих повторяющийся узор внутри материала. Такое расположение влияет на электронные и структурные свойства материала, открывая его для различных приложений, включая хранение памяти, сенсорные технологии и квантовые вычисления.

Еще одна примечательная особенность 1T-TaS.₂ заключается в том, что это кандидатный материал для квантовой спиновой жидкости. Квантовые спиновые жидкости представляют собой парамагнитные системы, а это означает, что материал не имеет дальнего магнитного порядка. Из-за квантовых флуктуаций их спин никогда не упорядочивается даже при низких температурах. Эти материалы характеризуются квантовой запутанностью, что привлекло к ним внимание исследователей в области топологических квантовых вычислений.

«Эта концепция была глубоко исследована в теоретическом смысле, — сказал Бозин, — но данных о реальной реализации этих концепций в реальной системе мало. Хотя мы не решаем эту проблему непосредственно в нашем исследовании, это одна из ключевые особенности этого материала, которые делают его таким интересным. Если будет доказано, что теоретическое состояние спиновой жидкости этого материала действительно можно стабилизировать, это откроет новые возможности в мире квантовой информатики».

Проливаем свет на новые этапы

«1Т-ТаС₂ интересен не только своим потенциалом в квантовых вычислениях. Есть также приложения в классических вычислениях, которые представляют более непосредственный практический интерес», — сказал Драган Михайлович, руководитель отдела сложных веществ Института Йозефа Стефана в Словении и один из ведущих авторов этой статьи.

«Мы обнаружили, что этот материал делает нечто действительно необычное под воздействием очень коротких импульсов света или электричества. Эти импульсы могут вызвать изменение конфигурации заряда внутри ВЗП, что, в свою очередь, приводит к значительному падению электрического сопротивления.

«При низких температурах эти изменения могут перейти в «метастабильное» проводящее состояние, которое по желанию можно контролируемо переключить обратно в изолирующее состояние. Это имеет практическое применение в вычислениях, таких как хранение памяти, которое команда в Словении уже начинает исследовать. с ключевыми игроками технологической индустрии.

«Основные преимущества заключаются в том, что такие устройства демонстрируют время переключения сопротивления менее пикосекунды и имеют рекордно низкое рассеивание энергии в диапазоне атто-Джоулей. В сочетании с отличными циклическими и масштабирующими свойствами такие устройства с памятью конфигурации заряда на основе 1Т- ТаС₂ очень перспективны для всех видов криокомпьютерных приложений».

«Использование метода PDF для исследования кристаллической структуры 1T-TaS₂ В широком диапазоне температур мы сделали несколько очень неожиданных наблюдений», — отметил Абейкун. «Температура материала меняет электронную структуру».

При понижении температуры материал переходит в состояние ВЗП, где дальний порядок материала начинает искажаться и меняться. Ниже 50 К — температуры, при которой применение быстрых световых импульсов приводит к метастабильному состоянию — материал демонстрирует неожиданное структурное искажение, которое соединяет соседние слои тантала. Это искажение может быть ключом к достижению длительного состояния, создаваемого импульсами.

И наоборот, нагрев материала выше 550 К полностью удаляет ВЗП, что должно привести к неискажению материала.

«Удивительно, но искажения ближнего действия, подобные тем, которые наблюдаются при низкой температуре, сохраняются в локальном масштабе при температурах, значительно превышающих температуру состояния ВЗП», — объяснил Абейкун. «Этот результат дает представление о том, что движет формированием CDW в этой системе».

Эти высокотемпературные искажения возникают из-за поляронов, квазичастиц, создаваемых электронами, когда они движутся через решетчатую структуру материала и локально взаимодействуют с ней. Выше 600 К слоистая структура системы начинает необратимо меняться. Он преобразует гомогенную укладку одного типа сэндвич-слоев сера-тантал-сера в гетерогенную стопку, в которой каждый второй сэндвич-слой меняет свой тип.

По мере того, как происходит изменение, количество поляронов падает на 50%. Это означает, что поляроны предпочитают только один тип сэндвич-слоя — тот, который наблюдается в чистом 1T-TaS.₂.

«Это дает безошибочное доказательство существования поляронов, значительно превышающих температуру упорядочения ВЗП, чего никогда раньше не наблюдалось», — сказал Михайлович.

Упорядочение зарядов этого материала — узоры, которые электроны создают в зависимости от их плотности в разных областях материала — управляется совершенно другим механизмом, чем можно было бы традиционно ожидать. Упорядочение включает кристаллизацию поляронов в их собственное упорядоченное состояние. Это похоже на нечто, известное как «кристалл Вигнера», который описывает электроны, расположенные в твердом кристаллическом состоянии.

Понимание сложных электронных свойств этого материала и способов управления ими открывает множество потенциальных применений в электронике, сенсорике и вычислениях, но еще многое предстоит узнать. Хотя эти скрытые состояния, которые проявляются при воздействии на материал сверхбыстрыми лазерными импульсами, наблюдались и в прошлом, они никогда не были полностью поняты.

Команда планирует расшифровать атомную структуру и ее связь с упорядоченной равновесной структурой. Температурно-зависимая природа метастабильного состояния до сих пор не до конца понятна. Чтобы полностью реализовать оптические и электрические переключающие способности этого материала для высокотехнологичных применений при более высоких температурах, исследователям необходимо определить более подробную информацию об этом состоянии.

«В этой системе все еще есть несколько неисследованных областей, — сказал Бозин, — включая местную структуру. Наше исследование показало, что эта система на самом деле гораздо сложнее, и она уже была сложной с самого начала. В этом материале есть секреты, которые продолжают выходить, и они будут продолжать это делать на протяжении десятилетий».